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北大化学学院马丁课题组在非贵金属催化研究中取得进展

发布时间:2011/11/03 信息来源:化学与分子工程学院 编辑:碧荷

北京大学化学学院马丁课题组通过对层状碳材料的结构调控制备了系列非贵金属修饰的层状碳材料催化剂,并将其用于氧化还原反应中,取得了较好的催化反应结果。

在前期工作中,该研究组利用层状碳材料与二茂铁分子之间的π-π相互作用制备了二茂铁功能化的石墨烯基层状碳材料,研究发现由于π-π相互作用的存在,二茂铁的稳定性大大提高,可使其升华温度较纯二茂铁提高100度,并且所得材料作为电极修饰材料,在抗坏血酸的电化学催化氧化中表现出较高的电催化活性。该成果发表在英国皇家化学会的Dalton Transactions 上(Dalton Trans., 2011, 40, 4542–4547)。

最近该研究组和马普协会 Fritz-Haber 研究所苏党生博士合作,在以往工作的基础上进一步将二茂铁分子氧化为带正电荷的鎓离子,该鎓离子与带有负电的层状碳材料之间的静电相互作用及π-π相互作用可以使更多的鎓离子进入石墨烯基层状碳材料的层间,得到含铁量较高的功能化层状碳材料。对此材料进行简单的热处理即可得到不同形貌(如core-shell, core-void-shell)氧化铁纳米粒子功能化的石墨烯碳材料。此类氧化铁以具有高催化氧化活性的非晶态结构存在,并且其大小及形貌可以简单地通过改变热处理温度来进行调控。该材料作为催化剂在非碱性条件下催化氧化醇类化合物的反应中表现出较高的催化性能。该研究论文近期在《德国应用化学》发表(Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 10236 –10240)。此类催化材料在Fischer–Tropsch等催化反应中的应用也正在探索之中。

目前该研究组正在致力于开发对催化活化C-H键反应具有催化活性的功能化碳材料,已经取得部分进展,相应的结果正在整理之中。

 

编辑:碧荷

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