随着人工智能与类脑计算的快速发展，集光感知、信息存储与计算于一体的神经形态视觉技术正成为下一代智能感算芯片的重要发展方向。共轭高分子具有结构可调、柔性好和可溶液加工等优势，在构建柔性神经形态视觉器件方面展现出重要潜力。然而，如何仅通过分子结构设计，在单一高分子材料中同时实现高效载流子传输与稳定电荷存储，从而获得本征非易失性光响应，仍是该领域面临的重要挑战。近日，北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心裴坚/姚泽凡团队以“Intrinsically Nonvolatile n-Type Polymer Synapses for Neuromorphic Vision”为题，于《先进材料》（Advanced Materials）发表论文，提出了“不对称载流子捕获”（Asymmetric Carrier Trapping, ACT）分子设计策略，成功开发出具有本征非易失性光响应的n型共轭高分子材料，实现了单组分材料中的光感知与信息存储功能。该策略无需引入异质结、额外陷阱层或电解质等复杂结构与组分，为发展结构简单、性能稳定的柔性神经形态视觉器件提供了新的材料设计思路。
人类接收的外界信息中，超过80%通过视觉系统处理。模拟生物视觉系统信息处理过程的光突触器件，能够在感知光信号的同时实现信息存储与计算，是发展新一代神经形态视觉系统的重要基础。其中，非易失性光响应，即光照停止后器件电流仍能在一定时间内维持，是实现视觉信息记忆与处理的关键特征。共轭高分子因具有良好的柔性、可调的分子结构以及溶液加工能力，被认为是构建柔性光突触器件的理想材料。然而，单一共轭高分子通常难以同时满足高效电荷传输与稳定电荷存储的要求。传统策略往往依赖异质结、界面陷阱或电解质离子等外部组分调控载流子行为，以实现光生电荷的分离、捕获和释放。这些额外组分与复杂界面不仅增加了器件制备难度，也给大面积集成的器件一致性及柔性衬底兼容性带来挑战。因此，如何在单一高分子材料中同时实现不同载流子的高效传输或稳定捕获，长期以来缺乏明确的分子设计准则。
图1 利用不对称载流子捕获策略，在单一共轭高分子材料中实现本征非易失性光响应
为解决这一难题，团队提出了不对称载流子捕获（ACT）策略。以n型共轭高分子为例，团队构建了“电子晶体，空穴玻璃”的载流子传输模型（图1）：通过设计深能级且高度离域的最低未占分子轨道（LUMO），赋予电子高效的链间与链内跳跃传输能力，同时提升其环境稳定性；通过设计高度定域的最高占据分子轨道（HOMO），限制光生空穴的迁移，形成稳定的捕获位点，从而有效抑制电子-空穴复合。
通过理论计算筛选，研究团队从12种候选高分子中确定了最具ACT特征的代表性高分子F4BPyPPV。光电子能谱与电化学测试表明，该材料具有低至−4.44eV的LUMO能级，并呈现出LUMO离域/HOMO定域的电子结构。器件测试结果进一步表明，光照条件下电子传输得到显著促进，而空穴传输始终受到抑制，最终表现出本征的非易失性光响应，验证了ACT策略的有效性。
图2 基于6种轨道与能级描述符的n型共轭高分子理论筛选及ACT策略的实验验证
基于F4BPyPPV构建的单组分高分子光突触器件，在不同环境中均展现出优秀的突触可塑性与工作稳定性：得益于材料的本征非易失性，无需复杂的多层结构或添加剂，光突触器件能够在刚性衬底及多种柔性衬底上稳定工作，双脉冲易化（PPF）指数保持在120%以上；器件读取功耗低至158aJ，优于生物突触（1~10fJ），同时对紫外光（365nm）、可见光（白光）以及近红外光（910nm）均展现出灵敏的光响应调控能力；团队成功制备了基于无色聚酰亚胺（CPI）衬底的8×8柔性光突触阵列，32对器件的PPF指数高度集中于137±1%，展现出优秀的器件间一致性；由于深LUMO能级对光生电子的有效保护，器件在空气中依然能稳定维持非易失性光响应。基于该器件构建的人工神经网络（ANN）在环境氛围下对图像的识别准确率达到93.3%（封装条件下可达94.1%）。
该工作提出了基于不对称载流子捕获（ACT）的共轭高分子设计策略，通过分子轨道离域与定域特征的协同调控，在单一高分子材料中实现了高效电子传输与稳定空穴捕获，赋予材料本征非易失性光响应。与依赖异质结、额外陷阱层或电解质等外部组分的传统策略相比，该方法从分子结构层面实现了光感知与信息存储功能的集成，简化了器件结构与制备流程，并展现出良好的柔性衬底兼容性、器件一致性及空气稳定性。该研究为单组分高分子光突触材料的分子设计提供了新的思路，也为发展高集成度、低功耗的柔性神经形态视觉芯片奠定了材料基础。
图3 当期封面
该工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金、科技部、北京同步辐射装置、北京分子科学国家研究中心和北京大学高性能计算平台的支持。第一作者为北京大学化学与分子工程学院博士生张天予，通讯作者为裴坚、姚泽凡，该工作的合作者包括王婕妤研究员、余子迪博士、章笑研博士以及博士生李远楷、孔华康、龙垚羲。
